中国地区二次有机气溶胶的时空分布特征和来源分析

二次有机气溶胶(SOA)由于其在大气污染、气候变化与人体健康方面的影响,是我国大气环境中一种重要的污染物.确定中国SOA分布规律以及产生来源是大气污染防治的前提.利用全球化学传输模型(Model for Ozone and Related Chemical Tracers,Version 4,MOZART4)并集成多相SOA参数化方案,模拟了中国地区SOA的时空分布,并按前体物分区域进行了来源分析.结果表明,受SOA前体物排放分布的影响,中国地区的SOA主要分布在东部和南部地区,并且夏季SOA产量是冬季产量的2.5倍.中国地区分布的SOA由人为源排放产生占55%,高于自然源(45%);并且境内排放贡献了我国SOA产量的77%,主要影响东部近地面大气的浓度分布.境外排放主要影响我国西部地区,尤其是对高空SOA分布影响显著.     

滴水湖及其环湖水系沉积物、土壤中多氯联苯的空间分布特征及风险评价

为了解城市人工湖泊中多氯联苯(PCBs)的污染状况,利用GC/MS技术测定了滴水湖及其环湖水系沉积物、土壤中14种PCBs的含量,并对其分布特征、来源和生态风险进行了探讨与分析.结果表明,滴水湖及其环湖水系沉积物、周边农田土壤中Σ_(14)PCBs含量分别为0.65~16.41 ng·g~(-1)(以干重计)和0.47~1.27 ng·g~(-1),总体处于较低污染水平.但环湖水系表层沉积物高于湖区表层及柱样沉积物中PCBs含量,引水过程可能会对湖区造成污染.湖区沉积物中PCBs随深度增加而降低,表明自成湖以来湖区沉积物中PCBs有污染加剧的趋势.研究区沉积物、土壤中PCBs均以四氯联苯(Tetra-CBs)和五氯联苯(Penta-CBs)为主,分别占Σ_(14)PCBs的20.65%和67.12%,主要特征单体为PCB105、PCB118和PCB77.主成分分析(PCA)结果表明,PCBs主要来源于国产2号、1号PCB产品的使用残留、城市固废焚烧及煤、木材的燃烧排放.研究区沉积物及土壤中12种类二噁英类多氯联苯(DL-PCBs)的毒性当量浓度(TEQs)为0.01~79.40 pg·g~(-1),其中环湖水系及湖区表层沉积物有7个样点中DL-PCBs-TEQs超过了美国EPA沉积物质量指导值(ISQGs),可能对水生生物产生毒性影响,应当引起重视.     

粤桂水源地有机氯农药的污染特征及生态风险

利用固相萃取-气相色谱-质谱联用技术(SPE-GC-MS)检测了粤桂水源地7个采样点水样中16种有机氯农药(OCPs)的浓度,分析了研究区OCPs的污染特征;利用BurrⅢ型分布构建了8种OCPs的物种敏感度分布曲线,并计算出不同OCPs对淡水水生生物的HC5(hazardous concentration for 5%species)值,最后应用安全阈值法评价了OCPs对水生生物的生态风险.结果表明,OCPs的浓度在6.64~34.19 ng·L~(-1)之间,平均值为16.76 ng·L~(-1),HCHs和DDTs及其降解产物在污染物中的贡献比例较大.HCHs主要来自家庭杀虫剂中的林丹,DDTs主要来自三氯杀螨醇的污染或历史残留.脊椎动物对OCPs的耐受性高于无脊椎动物,α-硫丹对水生植物和微生物的影响较大,p,p'-DDT对脊椎动物和无脊椎动物的影响较大.粤桂水源地OCPs对水生生物没有显著的生态风险,但DDTs和α-硫丹对水生生物存在较高的潜在风险,应加以重视.     

北运河水体中荧光溶解性有机物空间分布特征及来源分析

利用激发发射矩阵荧光光谱(EEMs)并结合平行因子分析(PARAFAC),研究了北运河荧光溶解有机物(fluorescent dissolved organic matter,FDOM)的荧光组分及其空间分布特征,并对各河段FDOM的来源进行了分析.结果表明,北运河水体FDOM的组分中,代表类腐殖物质的组分含量较多,占总荧光强度平均比例的76.18%,而类蛋白质物质占23.82%.各组分荧光强度与氮、磷等污染物呈显著相关关系,说明FDOM与氮、磷等元素的迁移转化有关系;溶解性有机质呈现出明显的空间分布格局,从上游到下游为先降低后升高.上游区域的FDOM含量受工业废水和沿岸农业径流的影响,溶解性有机质含量较高;中游区域主要受少量生活废水排放的影响,溶解性有机质含量较低;下游区域FDOM来源于周边畜禽养殖废水、生活污水、乡镇工业废水和农田退水等,该区域类蛋白物质的相对丰度明显增加,溶解性有机质含量最高.污水处理厂出水中DOM的含量较高,表明污水处理效果有待进一步提高.     

农田排水沟渠水体-底泥中溶质氮分布特征试验研究

沟渠系统"过程拦截"是现阶段农业非点源污染控制和管理的重要手段.针对当前农田排水沟渠水体-底泥-植物系统内各介质间非点源溶质迁移转化机制不清的现状,本研究以天然沟渠为对象,以非点源溶质氮为例,通过2014年3月~2015年2月现场监测试验,分析了农田排水沟渠水体及底泥中非点源溶质氮的分布特征.结果表明,沿沟渠纵向,试验沟渠水体中总氮质量浓度、底泥中总氮含量均呈现一定程度递减趋势,表现出沟渠系统对非点源溶质的净化作用;水体中总氮质量浓度、底泥中总氮含量在沟渠横断面分布存在较大不均匀性,其分布特征与断面形态、流量变化过程、流速分布等因素有关,其中水体中总氮质量浓度均衡度为76.89%,底泥中总氮含量均衡度为57.04%;试验期内,水体中总氮质量浓度呈"凹"形变化、底泥中总氮含量呈"凸"形变化,二者表现出相逆的变化趋势.     

甾醇对南山老龙洞地下河粪便污染的指示

分别于2014年10月,2015年1、3、5月采集重庆南山老龙洞地下河出口的水样,过滤取水悬浮物质,采用气相色谱-质谱联用仪(GC-MS)定量分析悬浮物中甾类物质的成分与质量浓度;利用多指标综合分析对南山老龙洞地下河粪便污染进行判断并追溯粪便污染物的主要来源.结果表明,样品中共测出10种甾类物质,其中包括9种醇类和1种酮类.总甾类物质的质量浓度为1 573~5 007 ng·L-1,且3、5月均大于10、1月.虽然各月间地下河的组成存在差异,但以胆固醇、β-谷甾醇和粪醇为主要成分,三者的质量浓度之和占总甾类的50.8%~80.4%.另外,(差向异构粪醇+粪醇)/(粪醇+差向异构粪醇+二氢胆固醇)的值均大于0.7,指示各月均受到粪便污染;10月差向异构粪醇/粪醇的值小于0.2,指示污水主要来自上游污水处理厂;1、3、5月的粪醇/ΣSteroids、粪醇/24-乙基粪醇的值分别为0.109~0.254、6.3~10.3,指示地下河主要受到人类粪便的影响;3月的24-乙基粪醇/24-乙基胆甾烷醇为0.86,小于1月的5.4和5月的2.3,说明该月地下河受家禽类动物粪便的影响较1月和5月严重.     

厦门杏林湾水系表层沉积物中PAHs分析与风险评估

利用ASE-GC-MS(加速溶剂萃取与气相色谱质谱仪联用)方法分析了USEPA(美国环保署)16种优控PAHs在厦门城郊杏林湾水系的19个表层沉积物样点中的含量,并对其组成、来源和风险进行了探讨.结果表明,杏林湾水系表层沉积物中PAHs含量介于413.00~2 748.81 ng·g-1,均值为949.56 ng·g-1;在检测出的13种PAHs中,强致癌性的Bk F和Bghi P检出率高达73.68%,均值分别为69.15 ng·g-1和49.86 ng·g-1;PAHs以2~4环为主,其中2+3环比例均值为61.03%,4环比例均值为23.53%;5和6环均值为15.82%.在所采集的沉积物样品中,中度污染占调查样品数的68.42%,高度污染的占31.58%.利用Ant/(Ant+Phe)和Fla/(Fla+Pyr)比值法和主成分分析方法对杏林湾流域中PAHs其来源进行分析,以及平均沉积物质量基准商(m SQG-Q)法进行生态风险评估,结果表明其PAHs的主要来源为石油源以及石油燃烧源;SQG-Q小于0.50;综合含量、组成特征以及沉积物质量基准商等评价表明,研究区域内靠近杏林工业区一侧的2、3、5和9号采样区以及13号港头采样区表层沉积物中PAHs具有较高的生态安全风险;值得进一步关注.     

岩溶地下河系统中有机氯的分布特征与来源分析

选取重庆老龙洞、青木关岩溶地下河为研究对象,采用气相色谱仪-微池电子捕获检测器(GC-μECD)分析两条地下河水体中21种有机氯农药(OCPs)的浓度.结果表明,南山地下河中六六六(HCHs)和艾氏剂类化合物(ALDs)是主要检出物,青木关地下河中HCHs和甲氧滴滴涕是主要检出物.南山、青木关地下河中均未检出o,p'-DDE、p,p'-DDE、o,p'-DDD,同时,青木关地下河还未检出o,p'-DDT、狄氏剂,其余OCPs在两条地下河中检出率高达100%.青木关地下河中OCPs浓度范围为145~278 ng·L-1之间,平均值为213 ng·L-1;南山老龙洞地下河中OCPs浓度介于17.7~40.8 ng·L-1之间,平均值为32.7ng·L-1.两条地下河中各OCPs组分表现为地下河出口大于入口.通过对OCPs污染来源分析,发现两地下河流域滴滴涕(DDTs)主要来自于历史上工业DDTs输入,氯丹主要来自于大气沉降.六六六(HCHs)主要来源是林丹的输入,南山地下河属于历史污染,青木关地下河上游的甘家槽有新的HCHs输入.与国内外其他各水体相比,南山地下河水体中HCHs、DDTs浓度处于低水平;青木关下河处于中等偏高水平.结合中外用水卫生标准,发现南山地下河和青木关地下河未超过饮水安全标准.青木关应禁止农田施用有机氯农药,保护地下河生态环境.     

基流对亚热带农业流域氮素输出的贡献研究

随着经济的迅猛发展和人民生活水平的逐步提高,亚热带农业小流域的面源污染日趋严峻,恶化的水体环境质量已经成为该区域可持续发展和生态文明建设的重要障碍.基流过程对流域生态水文过程有重要影响,因此本研究选取湖南省长沙县的脱甲和涧山两个农业小流域作为调查对象,通过流域观测和模型估算方法,对比分析2011年1月至2013年12月间流域基流过程对总氮(TN)输出的贡献.结果表明,在较高强度水稻种植的脱甲流域的月平均基流流量、平均基流TN流量加权浓度和平均基流对TN输出贡献[15.2 mm·month~(-1)、4.14 mg·L~(-1)和0.54 kg·(hm~2·month)~(-1)],均大于较低强度水稻种植的涧山流域[11.4 mm·month~(-1)、1.72 mg·L~(-1)和0.20 kg·(hm2·month)~(-1)].基流对TN输出贡献呈现明显的季节性变化,如在水稻生长季,脱甲和涧山流域基流对TN输出贡献分别为23.2%和18.6%,均低于休耕季的46.9%和40.0%,表明水稻种植会提高休耕季的流域基流过程对TN输出的贡献.因此,为缓解农业小流域水体面源污染,应当在农业小流域中实施合理的稻田管理措施来降低基流对TN输出的贡献.     

西安市地表灰尘中多环芳烃分布特征与来源解析

采集了西安市地表灰尘样品58个,利用GC-FID对其中16种优控多环芳烃(PAHs)进行含量分析,在此基础上研究了其分布特征与环境来源.结果表明,西安市地表灰尘中单体PAH的含量范围为14.69~6 370.48μg·kg~(-1);16种PAHs总量(Σ_(16)PAHs)范围为5 039.67~47 738.50μg·kg~(-1),平均值为13 845.82μg·kg~(-1).与国内外其他城市比较发现,西安市地表灰尘中PAHs的含量相对较高.地表灰尘中PAHs主要由4环以上的高分子量PAHs构成,7种致癌芳烃(Σ_7CPAHs)平均占Σ16PAHs的46.08%.地表灰尘中Σ_(16)PAHs的平均含量在工业区最高,文教区、交通区和商业交通混合区含量次之,住宅区和公园较低.地表灰尘中Σ_(16)PAHs平均含量沿主城区-二环-三环由内向外呈增加趋势.地表灰尘中Σ16PAHs在东郊和西郊工业区、南郊和北二环重交通区相对较高,主城区、北郊和城市东南部较低.比值法、聚类分析和主成分分析结果表明,西安市地表灰尘中PAHs主要来源于化石燃料和煤的燃烧,其中柴油燃烧和汽油燃烧的方差贡献率分别为36.07%和32.31%,煤燃烧方差贡献率为23.40%.